Блог

Jul 17, 2023

Увеличенная ночь

Nature Geoscience, том 16, страницы 217–223 (2023) Цитировать эту статью 7425 Доступов 4 Цитирования 108 Подробности Altmetric Metrics Оксиды азота (NOx = NO + NO2), выделяющиеся в результате сгорания и природных источников

Nature Geoscience, том 16, страницы 217–223 (2023 г.) Процитировать эту статью

7425 Доступов

4 цитаты

108 Альтметрика

Подробности о метриках

Оксиды азота (NOx = NO + NO2), выделяющиеся при горении и природных источниках, представляют собой химически активные газы, регулирующие состав атмосферы Земли. Ночное окисление, вызванное нитратными радикалами, является важным, но плохо изученным процессом в химии атмосферы, влияющим на время жизни NOx и озона, а также на уровни загрязнения твердыми частицами. Понимание тенденций изменения нитратных радикалов важно для разработки эффективных стратегий смягчения последствий загрязнения и понимания влияния NOx на климат. Здесь мы анализируем общедоступные данные мониторинга NOx и озона, чтобы оценить темпы производства и тенденции поверхностных нитратных радикалов в период с 2014 по 2021 год по всему миру. Мы показываем, что количество нитратных радикалов резко возросло в Китае в 2014–2019 годах, но продемонстрировало умеренное снижение в США и Европейском Союзе. Ускоренное окисление в ночное время сократило время жизни летних NOx в Китае на 30% в течение 2014–2019 годов. Это изменение сильно повлияет на образование озона и будет иметь политические последствия для совместного контроля над загрязнением озоном и мелкими частицами.

Нитратный радикал (NO3) является одним из основных окислителей тропосферы и, таким образом, существенно влияет на химические циклы в атмосфере, важные для качества воздуха и климата1,2. NO3 – это прежде всего ночная разновидность, которая образуется в результате реакции диоксида азота (NO2) и озона (O3). Он инициирует ночное окисление летучих органических соединений (ЛОС), особенно олефинов, и способствует образованию вторичных органических аэрозолей (SOA)3,4,5. Например, окисление NO3 составляет в среднем 10–20% глобального SOA и может быть более важным в загрязненных районах6,7,8,9. Кроме того, он производит неорганический нитрат в виде частиц посредством гетерогенного гидролиза пятиокиси азота (N2O5)10,11. Химия NO3 в ночное время влияет на фотохимию следующего дня, удаляя оксиды азота (NOx) и летучие органические соединения, основные прекурсоры O3, и посредством образования хлорида нитрила (ClNO2), фотохимического резервуара Cl12,13,14. ClNO2 действует как важный источник радикалов и усиливает образование O3 до 7,0 частей на миллиард по объему (ppbv) в Северном полушарии15. Таким образом, реакции NO3 действуют как узел, связывающий выделение двух критических загрязнителей воздуха (O3 и твердых частиц диаметром менее 2,5 мкм (PM2,5)), вызывающих серьезную озабоченность. Несмотря на свою важность, ночным процессам уделялось меньше внимания, чем фотохимическим реакциям. В частности, современное увеличение концентрации O3 в Китае16 и снижение содержания O3 в Соединенных Штатах17 может вызвать крупномасштабные сдвиги в химии ночного NO3 и его влиянии в этих регионах, но тенденции в величине или скорости ночных процессов окисления не были хорошо изучены. оценено пока.

Поскольку NO3 имеет короткое время жизни, его воздействие регулируется процессом его образования. Таким образом, мы рассматриваем скорость образования нитрат-радикалов (PNO3; уравнение (1)) как показатель окислительной способности NO318, здесь \(k_{{{\rm{NO}}}_2+{\rm{O}}_3}\ ) – скорость реакции NO2 и O3. Мы используем ночной PNO3 (усредненный за 20:00–06:00 по местному стандартному времени (lt) на каждом участке, что соответствует примерно более темной половине суточного цикла; дополнительный рисунок 1 подтверждает согласованность использования окна фильтра местного стандартного времени с местными временное окно зенитных углов Солнца) и его тенденция оценивать эволюцию химического состава в ночное время с глобальной точки зрения на основе комплексного набора данных приземных наблюдений, охватывающего Китай, Индию, Европейский Союз и США за 2014–2021 годы (Методы) . Мы отмечаем, что существует несколько регионов, не охваченных этим исследованием (например, тропические регионы и Южное полушарие) из-за отсутствия сети мониторинга, хотя она и носит глобальный характер:

На рисунке 1а показано, что среднее ночное значение PNO3 в теплое время года (определяемое как апрель–сентябрь) в течение 2018–2019 гг. в Китае составляло 1,07 ± 0,38 ppbv ч-1, что на 155% выше, чем в США, Европейском Союзе и Индии. , 174% и 37% соответственно (таблица расширенных данных 1). Наш результат показывает, что наиболее активная химия в ночное время и сильная ночная окислительная способность наблюдаются в Китае по сравнению с другими регионами, и этот аспект атмосферного окисления ранее не признавался. Традиционный взгляд на химию приземного уровня в загрязненной окружающей среде в ночное время заключается в том, что высокие выбросы NOx сильно титируют O3 и NO3 в ночное время, тем самым подавляя химию NO3 в городских районах. Неожиданно регионы с высоким содержанием PNO3 сконцентрированы в городских кластерах на востоке Китая с интенсивными выбросами NOx. Общий высокий уровень ночного PNO3 на поверхности в Китае определяется повышенным уровнем ночного NO2 и O3 (расширенные данные, рис. 1)19. В частности, приземный ночной NO2 в Китае примерно в два раза выше, чем в США и Европейском Союзе. Температура на уровне земли лишь незначительно влияет на региональные различия в PNO3 за счет члена зависимости скорости реакции от температуры \(k_{{\mathrm{NO}}_2+{\mathrm{O}}_3}\) (таблица расширенных данных 2). . Этот термин в Китае аналогичен термину в США (3,1 × 10–17 против 3,0 × 10–17 молекул см–3 с–1), поскольку оба региона расположены на одинаковых широтах, но в Индии он выше (более низкие широты и выше). температуры) и ниже в Европейском Союзе (более высокие широты и более низкие температуры).